Carlos Pimentel es considerado uno de los pioneros en la composición y difusión de la guitarra a nivel nacional. Desde temprana edad, Pimentel demostró interés por la música, acercándose al estudio del piano y la guitarra, la que mantuvo vigente en los salones de Valparaíso hasta la década de 1940.

Carlos Pimentel compuso y difundió una amplia cantidad de piezas musicales para instrumentos de cuerda que fueron divulgadas por diferentes casas editoriales como la de Carlos Kirsinger y Matthenson & Grimm e interpretadas por estudiantinas. Además, Pimentel fundó en Valparaíso la Casa Buenos Aires, dedicada a la edición y comercialización de partituras, así como a la enseñanza de instrumentos musicales.

Su legado es atesorado actualmente en el fondo Carlos Pimentel de la Universidad de Valparaíso y en el Archivo Musical de la Biblioteca Nacional de Santiago.